多組分納米晶體的化學(xué)設(shè)計(jì)需要從原子水平上理解其反應(yīng)動力學(xué)。在這里，我們應(yīng)用單粒子成像與原子模擬相結(jié)合，來研究Pd@Au和Cu@Au核殼納米晶氧化溶解的反應(yīng)途徑和速率。使用原位透射電子顯微鏡(TEM)成像對蝕刻動力學(xué)進(jìn)行定量分析表明，隨著反應(yīng)的進(jìn)行，溶解機(jī)理從主要是邊緣選擇性轉(zhuǎn)變?yōu)橹饘尤コ鼳u原子。當(dāng)兩種金屬都暴露時，金殼的溶解速度減慢，這歸因于電偶腐蝕保護(hù)。形態(tài)變換通過兩個方面確定：與配位數(shù)有關(guān)的原子去除率而產(chǎn)生的固有各向異性，以及石墨烯窗口引起的非固有各向異性。我們的工作表明，雙金屬核殼納米晶體是TEM液體內(nèi)局部物理化學(xué)條件的極佳探針。此外，單顆粒TEM成像和反應(yīng)軌跡的原子模擬，可以為將來在組成和結(jié)構(gòu)上設(shè)計(jì)復(fù)雜的納米晶體提供參考。
Fig. 1 Pd@Au核-殼納米晶的TEM表征。
Fig. 2快速溶解GLC內(nèi)部Pd@Au納米晶的實(shí)時成像。
Fig. 3 Pd@Au納米晶在GLC中的溶解動力學(xué)和反應(yīng)途徑。
Fig. 4 石墨烯包封引起的Pd@Au納米晶的溶解各向異性。
Fig. 5 薄殼Pd@Au納米晶的快速溶解。
Fig. 6 截?cái)嗟腃u@Au納米晶溶解過程中的納米盒中間體。
相關(guān)研究成果于2020年由蘇州大學(xué)Qiao Zhang課題組，發(fā)表在Nature Communications(https://doi.org/10.1038/s41467-020-16645-3)上。原文：Imaging the kinetics of anisotropic dissolution of bimetallic core–shell nanocubes using graphene liquid cells。
摘自《石墨烯雜志》公眾號：
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