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清華大學朱永法課題組--用石墨烯量子點通過π-π作用和能級調(diào)節(jié)提高PDI超分子的光催化活性
       該研究中,通過靜電作用,苝酰亞胺超分子(PDI)和石墨烯量子點(GQDs)被成功組裝。GQDs/PDI-14%(0.018 min-1)用于可見光下光催化苯酚降解時,其表觀速率常數(shù)是納米PDI的4.73倍。此外,GQDs/PDI-14% (1.6 mmol g−1 h−1)的產(chǎn)氫速率是純PDI的1.88倍。GQDs通過與PDI的π-π作用,有助于實現(xiàn)電子離域。而且,GQDs的量子限制效應促進了電子從GQDs轉移到PDI,這有助于PDI的導帶向更負的方向移動,進一步增強了PDI的還原能力。這項工作為設計高效量子點改性超分子有機光催化劑許提供了一些有趣的思路。
  
Figure 1.(A)可見光下光催化苯酚降解時的表觀速率常數(shù),(B)GQDs/PDI-14%存在時苯酚的HPLC譜圖。
 
 
Figure 2. (A)在可見光照射下(687 mw/cm2),純PDI和GQDs/PDI-14%的時間相關的析氫產(chǎn)率,(B)析氫反應的循環(huán)圈數(shù)。
 
 
Figure 3. (A) PDI單體在DMF溶液,納米PDI和GQDs/PDI懸浮液在水中(pH=2)的紫外-可見吸收光譜,(B)PDI和GQDs/PDI-14%的拉曼光譜。
 
 
Figure 4. (A)可見光下PDI和GQDs/PDI-14%的光電流,(B)EIS圖,(C)光催化劑的發(fā)射光譜(PL),(D)PDI和GQDs/PDI-14%的SPV光譜。
 
 
Figure 5. (A) GQDs/PDI-14%在可見光下降解苯酚的自由基捕獲實驗,(B) 檢測O2.%−(C)PDI.%−和(D)%OH.自由基的EPR譜。
 
  

Figure 6. 光生載流子的分離過程及相關的光催化過程。
 
       相關研究工作由清華大學朱永法課題組于2020年發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文:Photocatalytic activity enhancement of PDI supermolecular via π-π action and energy level adjusting with graphene quantum dots。

轉自《石墨烯雜志》公眾號:

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