石墨烯mesosponge（GMS）是一類新的介孔碳材料，主要由單層石墨烯壁組成。GMS 傳統(tǒng)上是通過化學(xué)氣相沉積 (CVD) 合成的，在氧化鋁 (Al2O3) 納米顆粒模板上催化甲烷轉(zhuǎn)化。然而，去除Al2O3 模板需要昂貴的費(fèi)用，且存在環(huán)保問題，比如氫氟酸或濃堿等工藝。這項(xiàng)工作中，MgO 作為替代催化模板，催化甲烷轉(zhuǎn)化。相比之下 Al2O3 是一種固體酸催化劑，而MgO 是一種固體堿催化劑，對(duì)催化甲烷轉(zhuǎn)化為石墨烯是有活性的，且易溶于鹽酸。該工作利用原位重量測量和氣體排放分析，研究了CVD 期間的反應(yīng)機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)，在活化后的 MgO 表面，甲烷轉(zhuǎn)化為石墨烯片僅需要更低的活化能 （134 kJ mol-1）。一旦形成第一層石墨烯，甲烷到石墨烯的轉(zhuǎn)化率就會(huì)降低，活化能增加到 234 kJ mol-1，這與文獻(xiàn)報(bào)道的值相當(dāng)。由于第一層相對(duì)于附加層增長速度較快，即使用MgO更容易獲得單石墨烯層。 MgO 衍生的 GMS 具有一系列的獨(dú)特性質(zhì)，包括高表面積、開放的中孔、高抗氧化性、柔軟性和彈性、較低的體積模量（0.05 GPa)，以及力驅(qū)動(dòng)的可逆液相-氣相轉(zhuǎn)變。因此，所提出的 MgO 衍生的 GMS 有望應(yīng)用于各種領(lǐng)域，包括高壓超級(jí)電容器和基于力驅(qū)動(dòng)相變的一種新型熱泵。
Figure 1. a）熱處理前后MgO的XRD圖譜。(b) MgO 在Ar中的 TG 曲線。(c) 從 MgO 中解吸CO2 和 H2O 的 GC 曲線。(d) MgO 預(yù)熱至900 ℃的示意圖。(e) MgO 的CO2-TPD 和 NH3-TPD 曲線。
Figure 2. (a) He + CH4 流下的原位 CVD-TG。(b) MgO 和 Al2O3的 TG 曲線的微分圖。(c) 在900 ℃下MgO遇到 CH4 時(shí)的 GC 曲線。 (d) 在900 ℃下MgO遇到 CH4 時(shí)的重量增加。(e) MgO在900°C 下用CH4活化前后上的 CO2-TPD 和 NH3-TPD 。(f) 在不同溫度下，于He + CH4流動(dòng)下的CVD-TG。
Figure 3. (a) GMS 合成過程示意圖。(b-e) 預(yù)熱后的MgO、C/MgO、CMS 和GMS的SEM 圖像。(f-i)預(yù)熱后的 MgO、C/MgO、CMS 和GMS的TEM 圖像。
Figure 4．(a) MgO衍生 的 CMS 和 GMS 的 XRD 圖。(b)不同樣品的拉曼光譜。(c) CMS和GMS的N2吸附/解吸等溫線。(d) CMSs和GMSs 的中孔分布。
該研究工作由日本東北大學(xué)Hirotomo Nishihara課題組于2021年發(fā)表Journal of Materials Chemistry A期刊上。原文：Synthesis of graphene mesosponge via catalytic methane decomposition on magnesium oxide。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)
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