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       通過闡明金屬和載體之間的關(guān)系來創(chuàng)建活性位點來提高金屬催化劑的質(zhì)量活性和耐久性是一個主要的挑戰(zhàn)。本研究將超細鈀納米顆粒(Pd NPs)負載在堿化的Ti₃C₂ (alk-Ti₃C₂)上，獲得一個活性界面集團。Pd負載量為1.0 wt.%的Pd/alk-Ti₃C₂催化劑在氨硼烷(AB)水解反應中表現(xiàn)出最高的活性，初始翻轉(zhuǎn)頻率為230.6 min^-1。綜合分析表明，鈀和alk-Ti₃C₂產(chǎn)生了集團激發(fā)效應。alk-Ti₃C₂的羥基化調(diào)控鈀的局部配位環(huán)境。分別由缺電子載體alk-Ti₃C₂和富電子Pd組成的鈀原子聚集體和-OH基團輕松地激活了水和氨硼烷。界面活化進一步保證了Pd/alk-Ti₃C₂界面氫的高效生成。該工作為開發(fā)高活性的氨硼烷水解貴金屬催化劑開辟了新的途徑。
 
  
圖1制備Pd/alk-Ti₃C₂復合材料示意圖
 
 
圖2 (a) Ti₃C₂、alk-Ti₃C₂、Pd/alk-Ti₃C₂的XRD分析，Pd加載量為1.0 wt.%。(b) Ti₃C₂， (c) alk-Ti₃C₂， (d) 1.0 wt.% 負載量的Pd/alk-Ti₃C₂的SEM圖像。(e, f) 1.0 wt.% Pd/alk-Ti₃C₂的TEM圖像，(g) 1.0 wt.% Pd/alk-Ti₃C₂的HRTEM圖像。(h) Pd (i)， O (j)， Ti (k)， C (l)分別為1.0 wt.%的Pd/alk-Ti₃C₂的HAADF-STEM圖像和相應的EDX映射。
 
  
圖3 Ti₃C₂、alk-Ti₃C₂和Pd/alk-Ti₃C₂的Raman譜圖，(b) Ti₃C₂、alk-Ti₃C₂和Pd/alk-Ti₃C₂的FT-IR譜圖。Pd/alk-Ti₃C₂和Pd催化劑的Pd3d (c)， c1s (d)。Pd/alk-Ti₃C₂的Ti 2p (e)， O 1s (f)的XPS譜。
 
  
圖4. (a) Pd/alk-Ti₃C₂、Pd和alk-Ti₃C₂水解AB的產(chǎn)氫時間，(b) AB水解時對應的rB值，(c) Pd/alk-Ti₃C₂在不同溫度下水解脫氫的催化活性，(d)不同溫度下對應的Arrhenius圖和rB。(e, f) Pd/alk-Ti₃C₂催化劑水解AB的循環(huán)性能。(g) Pd/alk-Ti₃C₂、Pd/CeO₂、Pd/C、Pd/TiO₂、Pd/GO、Pd/Al₂O₃、Pd/g- C₃N₄催化劑AB水解制氫的比較(h)對應的TOF值。
 
 
圖5 NH₃BH₃ (a)和H₂O (b)在alk-Ti₃C₂, Pd (111)， Pd/alk-Ti₃C₂表面的能量分布。NH₃BH₃ (c)在alk-Ti₃C₂, Pd (111)， Pd/alk-Ti₃C₂上的解離路徑和過渡態(tài)，H₂O (d)在alk-Ti₃C₂, Pd (111)， Pd/alk-Ti₃C₂上的解離路徑和過渡態(tài)。(e) Pd/alk-Ti₃C₂催化劑上AB水解可能的反應機理。
  
       相關(guān)科研成果由河南理工大學劉寶忠教授，卞琳艷老師等人于2021年發(fā)表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering（https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.1c04249）上。原文：Ensemble-Exciting Effect in Pd/alk-Ti₃C₂ on the Activity for Efficient Hydrogen Production。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號