在實(shí)際應(yīng)用中，絕緣襯底上直接合成石墨烯是非常重要的。這里，提出了一種在石英上制備石墨烯的新方法，該方法能夠在不涉及金屬的情況下，直接生長(zhǎng)高質(zhì)量和大規(guī)模的石墨烯薄膜。由于碳物種的低催化活性和緩慢的擴(kuò)散速率，石墨烯在絕緣襯底上的生長(zhǎng)速率通常非常慢。因此，需要添加額外的催化劑。這里利用高缺陷石墨烯薄膜代替金屬元素（如銅、鎳和鎵），用作甲烷分解的催化劑。該方法的關(guān)鍵特征是碳種類本身被用作制備石墨烯的催化劑，這完全避免了其他元素的污染。結(jié)果顯示，與傳統(tǒng)的CVD方法相比，該石墨烯薄膜的生長(zhǎng)速率顯著增加。通過(guò)一系列實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了該石墨烯玻璃的優(yōu)異質(zhì)量，該過(guò)程無(wú)需任何轉(zhuǎn)移過(guò)程。此外，利用第一性原理計(jì)算探索了甲烷分解的能壘，進(jìn)一步證實(shí)了高缺陷石墨烯薄膜的催化行為。
Figure 1. (a)化學(xué)氣相沉積法實(shí)驗(yàn)過(guò)程；（b）對(duì)比實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)示意圖；(c)高缺陷石墨烯片的拉曼光譜；(d)催化板和襯底之間窄間隙的SEM圖像。
Figure 2. DG-CVD法與常規(guī)法合成石墨烯薄膜的比較。（a-b）石英襯底上石墨烯的拉曼光譜。（c-d）D峰和G峰強(qiáng)度比的拉曼圖譜。（e-f）2D峰和G峰強(qiáng)度比的拉曼圖譜。
Figure 3. 在石英襯底上生長(zhǎng)的石墨烯薄膜的形態(tài)表征。（a-c）通過(guò)DG-CVD過(guò)程在不同生長(zhǎng)時(shí)間獲得的石墨烯的SEM圖(1130℃)。（d-e）通過(guò)DG-CVD過(guò)程在不同生長(zhǎng)時(shí)間獲得的石墨烯的SEM圖(1170℃) 。（f）常規(guī)方法生長(zhǎng)的石墨烯的SEM圖（1170℃，60min）。
Figure 4. 石墨烯玻璃的表征。(a-b)單層的HRTEM圖像，比例尺為5 nm。（c）生長(zhǎng)在石英上的石墨烯玻璃的C 1s XPS光譜。(d)不同H2流量下，DG-CVD過(guò)程之前（頂部）和之后的石墨烯玻璃照片。
Figure 5. DG-CVD法合成石墨烯玻璃的應(yīng)用。（a）透明加熱裝置的表面溫度測(cè)量（輸入電壓：25V）。（b）原始石英玻璃和石墨烯玻璃接觸角和透光率的相關(guān)性。
該研究工作由北京大學(xué)Ziqiang Zhao課題組于2021年發(fā)表在Carbon期刊上。原文：Highly-Defective Graphene as a Metal-Free Catalyst for Chemical Vapor Deposition Growth of Graphene Glass。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
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