高效的單原子過渡金屬-氮-碳（M-N-C）電催化劑是可再生能源領(lǐng)域中用于氧還原反應(yīng)（ORR）的鉑族金屬（PGM）基催化劑最有前景的替代品之一。然而，由于缺乏簡便且具有成本效益的合成策略，它們的大規(guī)模應(yīng)用非常具有挑戰(zhàn)性。在這里，原子分散的Mn-N
x介孔 N 摻雜無定形碳(MnNC)是通過熱解由Mn離子與菲咯啉反應(yīng)生成的含Mn-Nx的復(fù)合物來設(shè)計(jì)的。由于在大介孔無定形碳上原子分散的Mn-N
x部分，所得的MnNC表現(xiàn)出極好的ORR性能，由0.86 V的半波電位和長時(shí)間計(jì)時(shí)電流法測(cè)試后的輕微衰減證明，這超過了商業(yè)Pt/C和大多數(shù)報(bào)道 錳基催化劑。此外，基于MnNC的鋅空氣電池具有出色的性能，包括130.0 mW cm
-2的峰值功率密度和819.0 mAh gZn
-1的比容量以及可連續(xù)放電60小時(shí)的突出耐久性。這種簡便且可擴(kuò)展的制備方法為高性能ORR催化劑的結(jié)構(gòu)提供了一種新穎的單原子設(shè)計(jì)方向。
圖 1. MnNC的(a)SEM、(b)TEM、(c)HRTEM和(d)HAADF-STEM圖像（部分原子位點(diǎn)以紅色圈出）。(e) MnNC催化劑的 C、N、O和Mn元素的映射圖像。
圖 2.(a)XRD譜圖，(b)拉曼光譜，(c)N
2吸附-解吸等溫線，以及(d)MnNC、MnNC-AL 和 NC催化劑的孔徑分布。
圖 3.(a)MnNC、MnNC-AL和NC催化劑的XPS測(cè)量光譜。(b)MnNC和MnNC-AL的高分辨率Mn 2p 光譜。(c) 高分辨率N 1s光譜。(d) MnNC、MnNC-AL和NC 的 Mn-Nx、石墨N和吡啶N的擬合相對(duì)含量。(e) MnNC、Mn箔、MnPc、Mn2O3、Mn3O4、MnO和MnO2的Mn K-edge XANES。(f) MnNC 和MnPc的R空間傅立葉變換 EXAFS 擬合曲線。(g)MnNC和(h)MnPc的小波變換 (WT) EXAFS 圖。
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圖 4.(a)LSV曲線和(b)MnNC、MnNC-AL和NC催化劑與Pt/C相比的Tafel斜率。(c) MnNC在400到2500rpm不同速度下的LSV曲線。插圖，相應(yīng)的K-L圖和不同電位下的電子轉(zhuǎn)移數(shù) (n)。(d) MnNC、MnNC-AL和NC催化劑的奈奎斯特圖。(e)MnNC和Pt/C催化劑在O
2飽和的0.1 M KOH中的甲醇耐受性測(cè)量，在500秒時(shí)添加3.0 M CH
3OH。(f)MnNC和Pt/C催化劑的 I-t 測(cè)試。
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圖 5. (a)配備MnNC催化劑的ZAB的開路電位。(b)分別使用MnNC和Pt/C催化劑作為陰極的ZABs的放電極化曲線和功率密度。(c)不同電流密度下的恒電流放電曲線。(d)MnNC 和 Pt/C基ZAB在10 mA cm
-2電流密度下的典型恒電流放電曲線。(e)MnNC和Pt/C基ZAB的電壓-容量曲線。(f)由兩個(gè)串聯(lián)的ZAB供電的紅色LED的照片。
相關(guān)科研成果由大連理工大學(xué)Guang-Lan Li等人于2021年發(fā)表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering（https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.1c05882）上。原文：Rational Construction of Atomically Dispersed Mn-Nx Embedded in Mesoporous N-Doped Amorphous Carbon for Efficient Oxygen Reduction Reaction in Zn-Air Batteries。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》
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