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       可持續(xù)的有機醌基聚合物在陰極應用中表現(xiàn)出許多有前途的優(yōu)勢，適當?shù)慕Y構設計對于提高其電化學性能很重要。在這項工作中，實現(xiàn)了由輔助配位鏈聚（醌-硫脲）連接的氧化還原單元的設計有機材料結構，并將其用作水性鋅離子電池的正極。該電池顯示出改進的電化學性能，0.02 Ag^-1時的最大放電比容量為211 mA hg^-1，0.1 Ag^-1下1000次循環(huán)后容量保持率為83%的長循環(huán)性能（118 mA hg^-1 初始放電容量）.通過非原位XPS研究的Zn²⁺存儲機制證明苯酚的氧原子和硫脲基團的硫和氮原子都有助于Zn²⁺的嵌入，穩(wěn)定了Zn²⁺的配位并提高了比容量。 非原位FT-IR還支持醌羰基的氧化還原和硫脲基團與Zn²⁺的配位。此外，硫脲基團作為輔助配位點可以減輕陰極表面的鋅沉積，提高氧化還原可逆性和長循環(huán)性能。這種結構設計有望成為開發(fā)用于多價離子電池的高性能有機正極材料的一種有前景的策略。
 
 
圖1.PQTU的合成路線及PQU和PQEDA的結構。
 
  圖 2. PQTU 的表征。(a) FT-IR光譜。(b)TG 曲線。(c)和(d)SEM圖像。(e) C、O、N和S 的元素映射。
 
 
圖 3. PQTU的XPS光譜：(a) C 1s、(b) N 1s、(c) O 1s 和 (d) S 2p。
 
  圖 4. (a) 1 mV s^-1下100個循環(huán)的CV曲線。(b) PQTU∥ZnSO4∥Zn電池的倍率性能。(c)不同電流密度下的充放電曲線。(d)PQTU∥ZnSO4∥Zn電池在0.1Ag⁻¹下的長循環(huán)性能。
 
  圖 5. (a) CV 曲線和(b) PQTU∥ZnSO4∥Zn 電池在不同放電/充電循環(huán)后的 Nyquist 圖。
 
  圖6.(a)PQTU在不同掃描速率下的CV曲線。(b)在氧化還原和氧化峰處對應的log（峰值電流）與log（掃描速率）圖。(c)PQTU在不同掃描速率下的電容和擴散控制的貢獻率。 (d)PQTU∥ZnSO₄∥Zn電池在1mVs⁻¹時的電容和擴散控制電流貢獻。
 
  圖 7. (a) O 1s、(b) S 2p、(c)N 1s和(d) Zn 2p的非原位XPS精細光譜。
 
  圖8.PQTU陰極在初始、放電后和充電后狀態(tài)下的原位紅外光譜。
 
  圖9. PQTU 陰極(a)在初始狀態(tài)和 (b)5th、(c)10th、(d)50th、(e)100th、(f)500th 和(g-i) 之后的非原位 SEM 圖像在 0.1 A g⁻¹ 電流密度下的第1000次放電/充電循環(huán)。
 
  圖10. (a) PQTU、PQU和PQEDA的放電比容量比較。(b)PQTU、PQU和PQEDA在0.02 A g^-1下的放電長循環(huán)比較。
 
       相關科研成果由燕山大學Yang Liu和Liqiu Wang等人于2021年發(fā)表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering（https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.1c05881）上。原文：Poly(quinone-thiourea) with Improved Auxiliary Coordination Zn²⁺ Insertion/Extraction Positive Performance for Aqueous Zinc Ion Battery Cathodes。

轉自《石墨烯研究》公眾號