二維(2D)石墨烯/過渡金屬二硫族化物(TMDs)異質(zhì)結(jié)構(gòu)的電荷轉(zhuǎn)移(CT)過程使得TMDs的光電轉(zhuǎn)換能力進入更寬的光譜范圍,用于光采集器和光電探測器應(yīng)用。然而,對石墨烯/ TMDs異質(zhì)結(jié)構(gòu)中熱載流子輸運的直接原位研究很少報道。在此,使用光泵浦和太赫茲(THz)探針(OPTP)光譜,在PtSe
2/石墨烯(P/G)異質(zhì)結(jié)構(gòu)中從石墨烯到五層PtSe
2的CT過程被證明與泵浦能流相關(guān),這是由石墨烯中的熱聲子瓶頸(HPB)效應(yīng)實現(xiàn)的。此外,P/G異質(zhì)結(jié)構(gòu)的頻散電導(dǎo)率和THz發(fā)射光譜證實了層間CT的存在及其依賴于泵浦流量的行為。我們的結(jié)果為P/G范德華界面的CT機制提供了深入的物理見解,這對進一步探索基于P/G異質(zhì)結(jié)構(gòu)的光電器件至關(guān)重要。

圖1. (a) PtSe
2,(b)石墨烯和(c)1300nm 波長的 P/G 異質(zhì)結(jié)構(gòu)(實心曲線用單指數(shù)函數(shù)擬合)的光泵浦-THz 探針延遲的函數(shù)與泵浦內(nèi)光電效應(yīng)相關(guān)的 THz 波長(Δσ)。(插圖)石墨烯電導(dǎo)率峰值的泵浦通量的依賴性。(d) PtSe
2和(e)石墨烯中載流子躍遷的示意圖(CB,導(dǎo)帶; VB,價帶; 和 EF,費米表面)。

圖2. (a)光激發(fā) THz 電導(dǎo)率的峰值和(c) PtSe
2,石墨烯和 P/G 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的載流子弛豫時間,分別作為從圖1提取的波長為1300nm 的泵浦通量的函數(shù)。(b)光激發(fā) THz 電導(dǎo)率的峰值和(d) PtSe
2,石墨烯和 P/G 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的載流子弛豫時間。

圖3. (a)分別在1300 nm(紅色)和650 nm(藍(lán)色)激發(fā)下石墨烯和P/G異質(zhì)結(jié)構(gòu)的CT進程的泵浦流量依賴性。(b)熱電子從石墨烯穿過界面勢壘并注入PtSe
2層的示意圖(實心和空心圓圈分別是電子和空穴)。

圖4. 分別在(a) 0 ps(空心)和(b) 2 ps(實心)的延遲時間下,P/G異質(zhì)結(jié)構(gòu)在1300 nm激發(fā)下的光致電導(dǎo)率的DS模型擬合(圓圈和正方形分別表示THz電導(dǎo)率的實部和虛部;實線表示復(fù)電導(dǎo)率的DS模型擬合曲線;箭頭表示散射率γs。

5. P/G異質(zhì)結(jié)構(gòu)的載流子密度相關(guān)的(a)背散射參數(shù)c和(b)電子動量散射時間τ,分別在1300 nm激發(fā)的0和2 ps的延遲時間。

圖6. (a)PtSe
2和(b) P/G異質(zhì)結(jié)構(gòu)在650 nm波長不同泵浦能量密度下輻射的太赫茲脈沖電場強度。
相關(guān)科研成果由中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機械研究所Zeyu Zhang、Juan Du和Yuxin Leng等人于2022年發(fā)表在The Journal of Physical Chemistry Letters(https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.2c02378)上。原文:Hot Carrier Transfer in PtSe2/Graphene Enabled by the Hot Phonon Bottleneck。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號