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       通過在二茂鐵修飾的Ti₃C₂T_x MXene (Fc-Ti₃C₂T_x)上原位生長cofe -普魯士藍類似物(CoFe-PBA)，提出了一種新穎的黃嘌呤捕獲電化學傳感器，命名為CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x。在該傳感器中，引入了獨特的薄層結(jié)構(gòu)Ti₃C₂T_x MXene作為層間間隔，以容納二茂鐵和CoFe-PBA，防止了MXene和CoFe-PBA的重新堆積，同時獲得了更高的電導率。掃描電鏡和透射電鏡觀察到CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x具有豐富的雜原子功能化多層結(jié)構(gòu)，因此具有更快的電子傳遞速率和更大的電化學活性表面積。此外，該傳感器使用差分脈沖伏安計(DPV)進行了研究，實現(xiàn)了超電化學傳感性能的黃嘌呤檢測，具有相當寬的線性范圍(3×10- 8到1.007×10-3 M)，顯著的低檢測限(0.002 μM)和優(yōu)越的穩(wěn)定性。實際樣品分析的回收率在可接受范圍內(nèi)，證明了該電化學傳感器在實際應用中的可行性。

 
圖1. 該流程圖描繪了CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x的構(gòu)建過程。
 
圖2. (a)-(c) Ti₃C₂T_x MXene、CoFe-PBA和CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x的SEM。(d)-(h) C、Ti、Co、Fe的映射圖像和CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x的EDS。CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x的(j)-(l) TEM/HRTEM圖像。

 
圖3. (a) Fc, Ti₃C₂T_x MXene, Fc-Ti₃C₂T_x MXene, CoFe-PBA和CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x的UV (b)和FT-IR光譜。

 
圖4. (a) Ti₃C₂T_x MXene、Fc-Ti₃C₂T_x MXene、CoFe-PBA和CoFe-PBA/Fc-Ti3C2Tx的XRD圖和(b) XPS測量譜。(c)-(h) CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x中Ti 2p、c1s、O 1s、F 1s、Fe 2p和Co 2p的XPS光譜。

 
圖5. (a)裸電極、CoFe-PBA、Ti₃C₂T_x MXene、Fc-Ti₃C₂T_x MXene和CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x在pH = 6.0 PBS (0.1 M)條件下的DPV曲線。(b) CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x在pH = 6.0 PBS (0.1 M)條件下的DPV曲線，黃嘌呤的濃度范圍為100 ~ 600 μM。(c)響應電流與黃嘌呤濃度在100 ~ 600 μM范圍內(nèi)呈線性關(guān)系。

 
圖6. (a)含500 μM黃嘌呤的CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x納米復合物與PBS在不同pH (4.0 ~ 10.0, 0.1 M)下的DPVs。(b)在CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x發(fā)現(xiàn)黃嘌呤過程中，外加電壓和電流對緩沖液pH的影響。

 
圖7. (a) CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x ' CV曲線在KCl (0.1 M)和[Fe(CN)6]3−/4−(5 mM)溶液中，掃描速率在20 mV/s和110 mV/s之間。(b)峰值電流與掃描速率的平方根(v1/2)線性回歸。(c) CoFe-PBA、Ti₃C₂T_x MXene、Fe-Ti₃C₂Tx MXene和CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x在KCl和[Fe(CN)6]3−/4−溶液(0.1 M)中100 mV/s的CV曲線。(d) CoFe-PBA、Ti₃C₂T_x MXene、Fc-Ti₃C₂T_x MXene和CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x的EIS曲線。

 
圖8. 黃嘌呤反應可能的電化學響應。

 
圖9. 在PBS (pH = 6.0, 0.1 M)中，在10 ~ 60 mV/s的不同掃描速率下，CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x對60 μM黃嘌呤的CV曲線。

 
圖10 CoFe-PHA/Fc-Ti₃C₂T_x在pH = 6.0 PBS (0.1 M)下含有(a) 50 μM黃嘌呤和(b)不同濃度黃嘌呤的DPV曲線。


圖11 (a) CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x傳感器對500 μM黃嘌呤的重復性曲線重復5次。(b) 5個等效CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x傳感器對500 μM黃嘌呤的重復性測量曲線。(c)在pH為6.0的PBS溶液中持續(xù)掃描12 h后，含有500 μM黃嘌呤的CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x的i-t曲線。

 
圖12 (a) CoFe-PBA/Fc-Ti₃C₂T_x納米復合物在含有不同濃度黃嘌呤的0.1 M PBS (pH = 6.0)中的DPV曲線。(b)響應電流對不同濃度黃嘌呤的校準圖。
 
      相關(guān)科研成果由哈爾濱理工大學材料科學與化學工程學院Huiyuan Ma等于2023年發(fā)表在Chemical Engineering Journal（https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143866）上。原文：In situ growth of CoFe-Prussian blue analog nanospheres on ferrocene-func‐tionalized ultrathin layered Ti3C2Tx MXene frameworks for efficient detection of xanthine。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號