調(diào)整碳化硅基負極材料中的界面相互作用對于實現(xiàn)鋰離子存儲更高的能量容量和更長的循環(huán)壽命至關(guān)重要。該工作通過在 SiC（NG@SiC）上外延生長高質(zhì)量 N 摻雜石墨烯（NG）實現(xiàn)了原子級可調(diào)界面相互作用。這種精心設(shè)計的NG@SiC異質(zhì)結(jié)展示了具有強烈界面相互作用的固有電場，使其成為徹底了解電子/離子橋的配置和原子間電子遷移機制的理想原型。密度泛函理論（DFT）分析和電化學(xué)動力學(xué)分析都表明，這些有趣的電子/離子橋可以通過界面耦合化學(xué)鍵控制和調(diào)整界面相互作用，增強界面電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)并防止粉化/聚集。作為概念驗證研究，這種精心設(shè)計的 NG@SiC 負極表現(xiàn)出良好的可逆容量（在0.1 A g
−1 下200 次循環(huán)后為 1197.5 mAh g
−1）和循環(huán)耐久性，在 10.0 A g
−1 下循環(huán) 1000 次后容量為 447.8 mAh g
−1 保持率為 76.6% 1。正如預(yù)期的那樣，鋰離子全電池（LiFePO
4/C//NG@SiC）表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。這種通過外延生長方法實現(xiàn)的界面相互作用定制策略為傳統(tǒng)碳化硅陽極提供了新的機會，以實現(xiàn)高性能鋰離子存儲及更高性能。
Fig 1. NG@SiC合成過程示意圖。
Fig 2. NG@SiC 的 a SEM、b TEM（插圖：線性元素掃描分析）和 c HRTEM 圖像。 NG@SiC 的 d-f EDX 和相應(yīng)的元素圖分析。原始 SiC 的 g SEM、h TEM（插圖：線性元素掃描分析）和 i HRTEM 圖像。 j-l 原始 SiC 的 EDX 和相應(yīng)的元素圖分析。
Fig 3. a 分別是原始 SiC和NG@SiC 的 XRD和b拉曼光譜。XPS 譜：NG@SiC 的 c N 1s。分別為原始 SiC 和 NG@SiC 的 d, e C 1s 和 f, g Si 2p。原始 SiC 和 NG@SiC 的 h, i Si K 邊和C K邊XANES光譜。
Fig 4. NG@SiC陽極的電化學(xué)性能：CV為0.1 mV s
-1。 b 恒電流充放電 (GCD) 曲線和 c 0.1 A g
−1 下的循環(huán)特性。 NG@SiC 和 SiC 的 d 速率能力和 e EIS。 f 與報道的硅基陽極的循環(huán)性能比較。 g 10.0 A g
−1 時的長循環(huán)特性。
Fig 5. 電化學(xué)動力學(xué)分析：不同掃描速率下的CV曲線。 b 根據(jù) CV 曲線計算 b 值。 c 不同選定周期的 dQ/dV 曲線。 d 恒電流間歇滴定技術(shù) (GITT) 曲線。 e 勢能與τ
1/2 之間的關(guān)系。 f GITT 滴定曲線圖解。 g 根據(jù)GITT計算的鋰離子擴散系數(shù)。 h, i 原始 SiC 陽極和 NG@ SiC 陽極的反應(yīng)電阻。
Fig 6. a-d 原始SiC和NG@SiC分別在鋰離子吸附之前和之后的結(jié)構(gòu)圖。 e NG@SiC 的靜電勢。 f, g 原始 SiC 和 NG@SiC 的態(tài)密度 (DOS)。 h, i 石墨烯和NG的電荷密度差。 j, k 鋰離子吸附前后 NG@SiC 中電荷耗盡（青色）和累積（黃色）的電荷密度分布。 l, m 原始 SiC 和 NG@SiC 中計算的鋰離子擴散勢壘。插圖：相應(yīng)的鋰離子擴散途徑。
Fig 7. LiFePO
4/C//NG@SiC全電池的電化學(xué)性能。完整電池配置的示意圖。 b 0.1 A g
−1 處的 GCD 曲線。 c 速率能力從 0.1 到 2.0 A g
−1。 d 0.1 A g
−1 下的循環(huán)性能。 e–g 由 LiFePO
4/C//NG@SiC 全電池供電的不同顏色 LED。
相關(guān)研究工作由廣州大學(xué)Jiahai Wang和香港科技大學(xué)Minhua Shao課題組于2023年聯(lián)合在線發(fā)表在《Nano-Micro Letters》期刊上，High-quality epitaxial N doped graphene on SiC with tunable interfacial interactions via electron/ion bridges for stable lithium-ion storage，原文鏈接：
https://doi.org/10.1007/s40820-023-01175-6
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
