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       碳基過渡金屬單原子催化劑的合理設計需要單原子催化劑內(nèi)雜原子的精確排列。然而，由于熱解過程中結(jié)構(gòu)會坍塌，實現(xiàn)這種設計具有挑戰(zhàn)性。在這里，作者引入了拓撲雜原子轉(zhuǎn)移策略，以防止結(jié)構(gòu)坍塌并精確控制碳基單原子催化劑中的P配位。作者利用石墨烯量子點制備了具有空腔結(jié)構(gòu)的自組裝螺旋纖維，在這些空腔內(nèi)，可調(diào)節(jié)的官能團可以螯合金屬離子（Nx…Mn+…Oy），從而在基于熱解的磷化過程中促進結(jié)構(gòu)的保存。該過程允許雜原子從組裝體轉(zhuǎn)移到單原子催化劑中，從而實現(xiàn)精確的配位調(diào)整。值得注意的是，Co-P₂N₂-C催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的堿性析氫電催化性能，電流密度為100 mA cm⁻²時，過電位僅為131 mV。

 
Fig 1. 螺旋纖維組裝結(jié)構(gòu)的表征。

 
Fig 2. NGQD自組裝機制的動力學研究。

 
Fig 3. Co-P_xN_4-x-C-SACs的合成與結(jié)構(gòu)表征。

 
Fig 4. Co-PxN4-x-C (x = 0, 1, 2, 3)催化劑在1.0 M KOH電解液中的電化學性能。

 
Fig 5. 理論計算
 
      相關(guān)研究工作由揚州大學Jingqi Tian/ Tengfei Jiang和南特大學Romain Gautier于2024年在線發(fā)表在《Nature Communications》期刊上，Tailoring coordination environments of single-atom electrocatalysts for hydrogen evolution by topological heteroatom transfer，原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-47061-6

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號