一氧化硅 （SiO） 是一種有吸引力的下一代鋰離子電池負(fù)極材料，其理論容量高達(dá) 2680 mAh g
−1。迄今為止的研究僅限于質(zhì)量負(fù)載量相對較低的電極 （< 3.5 mg cm-2），這嚴(yán)重限制了面容量及其在實(shí)際設(shè)備中的潛力。使用這種高容量材料最大限度地提高面積容量對于在實(shí)用技術(shù)中利用其潛力至關(guān)重要。在此，報(bào)道了一種用于高質(zhì)量負(fù)載電極的單片三維 （3D） 大片孔石墨烯框架/SiO （LHGF/SiO） 復(fù)合材料。通過專門使用大片孔石墨烯構(gòu)建單元，構(gòu)建了具有超彈性和卓越機(jī)械堅(jiān)固性的 LHGF，這對于適應(yīng) SiO 的大體積變化和即使在超高質(zhì)量負(fù)載下也能確保結(jié)構(gòu)完整性至關(guān)重要。此外，LHGF 中的 3D 多孔石墨烯網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)確保了出色的電子和離子傳輸。通過系統(tǒng)地定制微觀結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，展示了質(zhì)量負(fù)載為 44 mg cm
-2 的 LHGF/SiO 陽極在 8.8 mA cm
-2 的電流下提供 35.4 mAh cm
-2 的高面容量，并在 17.6 mA cm
-2 下保持 10.6 mAh cm
-2 的容量，大大超過了最先進(jìn)的商業(yè)或研究設(shè)備。此外，展示了具有 94 mg cm
-2 超高質(zhì)量負(fù)荷的 LHGF/SiO 陽極可提供高達(dá) 140.8 mAh cm
-2 的前所未有的面容量。實(shí)現(xiàn)如此高的面容量標(biāo)志著朝著在實(shí)際鋰離子電池中充分發(fā)揮高容量合金型電極材料的潛力邁出了關(guān)鍵一步。
Fig 1. (a) LHGF/SiO復(fù)合材料的制備工藝；(b) 壓縮后復(fù)合材料橫截面SEM圖；(c) LHGF/SiO和普通多孔石墨烯與一氧化硅制備的復(fù)合電極(HGF/SiO)的單軸壓縮率(95%)；插圖:LHGF/SiO和HGF/SiO復(fù)合材料在單軸壓縮時的光學(xué)照片；(d) 機(jī)械壓縮(95%)前后對應(yīng)結(jié)構(gòu)的照片；(e) 具有納米孔的石墨烯薄片的TEM圖；(f) LHGF/SiO、LGF/SiO和LG/SiO復(fù)合材料的拉曼光譜；(g) LHGF/SiO和LGF/SiO復(fù)合材料的BJH孔徑分布比較。
Fig 2. (a) LHGF/SiO和LGF/SiO電極中的Li?輸運(yùn)示意圖；(b) 多孔電極結(jié)構(gòu)示意圖和等效電路模型；(c)對稱電極得到復(fù)合材料的Nyquist圖。符號和實(shí)線分別代表實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果；(d) 各種復(fù)合電極在質(zhì)量負(fù)荷為11 mg cm?²時；電容的虛部作為頻率的函數(shù)圖。(e) 不同復(fù)合電極的離子電阻(Rion)值；(f) 不同復(fù)合電極的時間常數(shù)(T)的函數(shù)值。
Fig 3. 兩種類型的電極在(a) 50 mA g?¹和(b) 500 mA g?¹時的恒流充放電曲線，質(zhì)量負(fù)荷為11 mg cm?²；(c) LHGF/SiO-75%和LGF/SiO-75%電極在質(zhì)量負(fù)載為11 mg cm?²時的倍率性能；(d) LHGF/SiO-75%電極在21和44 mg cm?²質(zhì)量負(fù)載下的倍率性能；(e) LHGF/SiO-75%電極在質(zhì)量負(fù)載為94 mg cm?²時的倍率性能；(f) LHGF/SiO電極在2.1 mA cm?²電流密度下，負(fù)載質(zhì)量為21 mg cm?²的循環(huán)性能。
Fig 3. (a) 常規(guī)涂布方法制備的SiO電極和(b) LHGF/SiO電極循環(huán)后結(jié)構(gòu)變化示意圖；常規(guī)涂布方法制備的SiO電極(含Cu集流器)在循環(huán)前(c)、(d) 鋰化和(e) 去鋰化狀態(tài)下的SEM橫截面圖；LHGF/SiO電極在循環(huán)前(f)、(g) 鋰化和(h) 去鋰化狀態(tài)下的SEM橫截面圖。
Fig 4. (a) LHGF/SiO-75%和LGF/SiO-75%電極在100 mA g?¹時的面積容量與質(zhì)量負(fù)荷的關(guān)系；(b) LHGF/SiO-75%電極在不同電流密度下的面積容量與質(zhì)量負(fù)載的關(guān)系；(c) LHGF/SiO-75%電極在不同質(zhì)量負(fù)載下的面積容量與電流密度的關(guān)系；(d) LHGF/SiO-75%電極與不同類型合金型負(fù)極的面容量性能對比。
相關(guān)研究工作由加州大學(xué)Xiangfeng Duan和湖南大學(xué)Jian Zhu課題組于2024年共同發(fā)表在《Nano-Micro Letters》期刊上，A Silicon Monoxide Lithium-Ion Battery Anode with Ultrahigh Areal Capacity，原文鏈接: https://doi.org/10.1007/s40820-022-00790-z
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號
